Στο κέντρο του Κάστρου και δίπλα στο Αρχαιολογικό Μουσείο βρίσκεται η Μονή Ουρσουλινών με το παρεκκλήσι της, σκοπός της ίδρυσης της σχολής ήταν η διαπαιδαγώγηση των νεαρών καθολικών κοριτσιών. Η ίδρυση της Μονής οφείλεται στις ενέργειες του ηγουμένου των Ιησουιτών στο νησί, οι οποίοι το 1639 ξεκίνησαν διαπραγματεύσεις με την Αδελφότητας της Αγ. Ούρσουλας του Παρισίου, για την αποστολή μερικών μοναχών στην Ελλάδα. Στο σχολείο οι μοναχές δίδασκαν στα κορίτσια ανάγνωση, γραφή, χριστιανική κατήχηση και εργόχειρο. Σήμερα, ένα τμήμα της Σχολής χρησιμοποιείται ακόμα για τις Ουρσουλίνες μοναχές που το επισκέπτονται τους θερινούς μήνες, ενώ το υπόλοιπο ανακαινίστηκε από το Δήμου Νάξου και χρησιμοποιείται για πολιτιστικούς λόγους.
